《憂國的莫里亞蒂》中的角色主要有：
威廉·詹姆士·莫里亞蒂：漫畫主角，曾經是孤兒，博學且擁有天才的頭腦。名義上成為阿爾伯特的親弟弟，其名為「威廉」。現在擔任數學教授並以犯罪諮詢師的身份活動。
阿爾伯特·詹姆士·莫里亞蒂和路易斯·詹姆士·莫里亞蒂：均為作品中重要角色。
塞巴斯蒂安·莫蘭：作品中的角色，與莫里亞蒂兄弟有深厚關係。
弗雷德·波洛克：作品中的角色，具體身份和背景在作品中有所描述。
夏洛克·福爾摩斯：作品中的角色，作為莫里亞蒂的對手出場，與原著設定不同。
此外，還有詹姆士·邦德、傑克·倫菲爾德（開膛手傑克）、扎克·帕特森等角色也在作品中出現並扮演著重要的角色。