《地獄少女》的劇情主要講述的是名為閻魔愛的地獄少女負責將委託人詛咒的人帶下地獄的故事。在大街小巷中流傳著「地獄通信」的傳說，只要在子夜12點整打開地獄通信的網站，憑藉怨氣把自己憎恨的人的名字輸入進去，對方就會被送進地獄。閻魔愛平時看起來是一個美麗純潔的少女，然而一旦和委託人產生共鳴，就會變身成可怕的地獄少女。當委託人和地獄少女閻魔愛達成契約後，她會把受到詛咒的人送進地獄，而委託人必須付出相應的代價——將來死後自己的靈魂也會下地獄。
此外，《地獄少女》中還涉及了其他角色的故事，如骨女、輪入道、一目連等，他們都曾是人類，因為不同的原因而死後成為地獄的使者，幫助閻魔愛工作。他們的過去也逐漸在劇情中揭曉，增加了故事的複雜性和深度。
整體來說，《地獄少女》是一部探討人性、怨恨和救贖的動畫作品，通過一個個獨立而又相互關聯的故事，展現了人類內心的黑暗面和複雜情感。